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亀尾 裕; 石森 健一郎; 星 亜紀子; 渡辺 幸一; 高橋 邦明
no journal, ,
研究施設等廃棄物のうち、金属廃棄物試料を対象とする簡易かつ迅速なTc分析法について検討した。金属試料に対する前処理法としては、アルカリ融解法より酸浸漬法の方が高い回収率が得られた。試料溶液中の妨害核種の分離条件と除染係数の関係を調べ、分析フローを最適化した。本フローに基づき動力試験炉(JPDR)から採取した実金属廃棄物試料を分析した結果、90%程度の回収率と妨害核種に対する十分な分離性能が得られることがわかった。
西中 一朗; 西尾 勝久; 谷川 勝至*; 牧井 宏之; 若林 泰生; 光岡 真一; 横山 明彦*
no journal, ,
重イオン融合反応の標的核と入射核の質量非対称度=(-)/(+)が核分裂片角度異方性に与える影響を調べるため、同じ複合核Fmを形成し異なる質量非対称度を持つNe+Th(=0.827)とC+Pu(=0.906)反応の核分裂片角度分布を調べた。タンデム加速器施設において複合核の励起エネルギー56.1, 52.5, 48.8, 45.2MeVで生成する核分裂片を位置検知型ガス検出器とシリコン半導体検出器で検出した。質量非対称性の小さいNe+Th (=0.827)の方が、C+Pu(=0.906)より角度異方性が大きいことを明らかにした。この結果は反応系の質量非対称度がアクチノイド重イオン融合核分裂における角度異方性の重要な因子であることを示唆する。
國分 陽子; 西澤 章光*; 鈴木 元孝*; 大脇 好夫*; 西尾 智博*; 松原 章浩; 石丸 恒存
no journal, ,
加速器質量分析装置により炭素同位体比を精度よく測定するためには、イオンビームの安定化が必要である。本研究では、ビームの安定化を目指して以下の3つの改善による効果について検討した。(1)イオン源セシウム蒸気輸送系の温度制御,(2)加速器ターミナル部のストリッパーガス圧の安定化,(3)検出器側ビームラインのアライメント。イオン源セシウム蒸気輸送系の温度制御では、これまでイオン源輸送管で蒸発したセシウムが凝集していたが、輸送管にヒーターを追加することにより輸送管での付着を防ぐことができた。また、加速器ターミナル部のストリッパーガス圧の安定化では、ストリッパーガス圧が周辺温度の影響を受けることから、ストリッパーガス流量調整弁を保温し、ガス圧の変動を抑制した。検出器側ビームラインのアライメントでは、検出器側ビームラインの各部を数mmずつ上昇させることによりゆがみを解消した。これらの改善により測定中のイオンビームの安定性を向上させることができた。
甲斐 哲也; 春日井 好己; 大井 元貴; 涌井 隆; 粉川 広行; 羽賀 勝洋; 花野 耕平
no journal, ,
物質・生命科学実験施設の水銀循環系では、配管等の内表面に核破砕生成物が付着することがわかっている。この対策に有用な知見を得るため、水銀循環設備内の水銀、及び付着物の採取を行い、線分析を行った。水銀試料(120g)からは、Hg, Pt, Ir, Ir, Os, Hf, Lu, Lu, Eu, Sn, Ag, Yを検出した。放射能は、計算による予測値の数%から同程度の範囲であった。これらの核種のうち、Agだけが付着物試料から検出されなかった。核破砕生成物の含有率はppbのオーダーであると予測され、銀よりも溶解度の大きな元素(スズ,ユーロピウム)が両試料から検出されたことから、水銀以外の元素が核破砕生成物の挙動に重要な役割を担っていると予測される。例えば、主要な不純物と予測される鉄(配管のエロージョン等による)とでは、鉄と銀は化合物をほとんど作らないが、鉄とスズは化合物を形成する。
北辻 章浩; 木村 貴海; 木原 壯林*
no journal, ,
白金電極を用いるNp(V)の電解還元において、白金黒が有する電極触媒機能を利用すれば、過電圧を小さくし、Np(III)を生成することなくNp(IV)を選択的に還元調製できる。より迅速な電解を行うため、電極触媒機能をフロー電極に付加する電解法を試みた。グラッシーカーボン繊維上に白金黒を電析により付着させ電極触媒機能を持たせたカラム電極を作製し、Npの電解酸化還元を調べた。白金黒付き電極を用いれば、Np(V)からNp(IV)への還元電位が正側に移行し、Np(V)からNp(VI)、さらにNp(III)へ還元される逐次還元波を観測した。Np(V)/Np(VI)の酸化還元電位は影響を受けないため、3価から6価のいずれの原子価のNpイオンからも、迅速かつ選択的にNp(IV)を調製可能となった。また、従来の電極では、U(VI)が共存する溶液ではNp(V)を電解還元するときにU(VI)からU(IV)への還元が避けられなかったが、白金黒付き電極によればU(VI)を還元することなくNp(V)のみを選択的に電解還元できることを明らかにした。
宮下 直; 北辻 章浩; 木村 貴海
no journal, ,
硫黄により配位する抽出剤と3価アクチノイド(An)及びランタノイド(Ln)との相互作用をより詳細に理解するため、ジ(2-エチルヘキシル)リン酸(HDEHP)を用いた逆抽出法により、水溶液中におけるアンモニウムピロリジンジチオカーバメイト(APDC)とAm, Cm及びEuとの錯形成定数を決定した。その結果、平衡時のAPDC濃度の増加に伴い /-1は増加し、AmとPDCが強く相互作用していることがわかった。得られた結果より、Amでは錯形成定数(, =1, 2)はそれぞれlog(Am)=2.50.3, log(Am)=4.30.2となった。
初川 雄一; 大澤 崇人; Appel, P. W. U.*; Arcilla, C.*; Perez, E.*
no journal, ,
フィリピンの北カマリネス州にある2か所の小規模金採鉱(Small Scale Mining)の行われている現場において粉砕した鉱石の集積所において試料採取を行った。採取された試料は0.1から1グラムほど分取し、原子力機構研究炉JRR-3において10000秒ほどのPGAAを行った。PGAA測定においてHg-200からの368keVの即発線の測定に成功した。さらにPGAA測定を行った試料を1から2日の冷却後にGe半導体検出器PGAA測定中に放射化されて生成したAu-198からの411keVの線の検出を行った。これらの一連の測定により、同一試料中の水銀と金の定量が可能となった。2つの水試料を含めた11試料をPGAA及びINAAにより水銀及び金の線測定を行った。砕石試料中では2.5から393ppmの水銀含有量が観測された。それらには1から3.9ppmの金を含んでいることが確認された。これらの結果から現地の水銀の汚染の深刻さが確認できた。また同時に金の含有が確認されたため、いわゆる"Hiden Mine"の可能性があることもわかった。今後地元の小規模採鉱者に対して金を抽出した水銀汚染された鉱石から残された金の回収を行うように指導していくことにより自発的に水銀の回収作業が行われ水銀除染の可能性が開かれた。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明; 木村 貴海
no journal, ,
極微量のU, Th, Pb及びランタノイドの簡便な化学分離法の確立を目標に、一本の陰イオン交換カラムだけで逐次分離できる方法を開発してきた。この分離法の自動化に向けて溶離液の流速など最適な分離条件を検討した。今までの逐次分離法と比べて、分離時間が1/4と迅速化することができた。さらに樹脂粒径を細かくしたことで分離ピーク幅が半分となり分離性能が向上した。また、分離を自動化するにあたってFe除去の溶離液組成も検討した。
宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海
no journal, ,
原子力発電の需要増加に伴い、プルトニウムやMOX燃料の利用拡大が見込まれるため、これらの粒子に含まれるPu同位体比の正確な極微量分析が要求される。質量分析のピークに重なりが生じてPuの正確な分析を妨害する共存元素(AmやU)を分離・除去するため、陰イオン交換法やTRU樹脂による抽出法を使ってU, Pu及びAmを化学分離する方法を検討した。TRUカラムを使った抽出分離法,陰イオン交換分離法ともに目的元素を十分に分離することができた。
Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; Schdel, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; et al.
no journal, ,
本研究では、HSO (0.15-0.69 M)/HNO ([H] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。Cm(O, 5n)反応によりRf (半減期T = 78 s)を合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。
菊池 貴宏; 豊嶋 厚史; Li, Z.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 永目 諭一郎; 笠松 良崇*; Fan, F.*
no journal, ,
本研究では、金属イオンの電荷やイオン半径に鋭敏な-ヒドロキシイソ酪酸(-HiB)を錯形成剤として用い、陽イオン交換法により104番元素ラザホージウム(Rf)の同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thの錯体形成反応を調べた。実験に用いたZr並びにHfは、原子力機構タンデム加速器において製造し、分離精製した。またThはUからイオン交換法によって分離し、0.10.5M HNO水溶液中に保存した。これらのトレーサーを含む-HiB/HNO混合水溶液と陽イオン交換樹脂を混合して60Cで振とうした。試料を遠心分離して一定量分取し、試料の線を測定して分配係数を得た。ZrとHfの平衡到達時間を振とう時間を変化させて検討した後、平衡時における分配係数の変化を-HiB錯形成剤の濃度に対して調べた。その結果、ZrとHfはどちらも約180分で平衡に到達することが明らかになった。また、-HiB濃度の増加に伴ってZr並びにHfの分配係数は減少し、陽イオン錯体の逐次形成反応を示した。一方、Thは陽イオン交換樹脂に強く吸着し、Zr並びにHfの挙動とは大きく異なることが明らかになった。
加治 大哉*; 羽場 宏光*; 笠松 良崇*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大関 和貴*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 小浦 寛之; et al.
no journal, ,
理化学研究所の気体充填型反跳分離装置GARISを用いて、中性子欠損領域の新アクチノイド核種Bk及びAmを同定した。Au(Ar,3n)Bk反応によって生成されたBkは、GARISによって分離・収集を行った後、GARIS焦点面に設置されたガスジェット搬送装置により放射線連続測定システム(MAMON)へ搬送した。Si検出器による線/自発核分裂測定によりその崩壊特性を調べた。Bkに起因する119の壊変連鎖を観測し、壊変,自発核分裂,電子捕獲(EC)といった多様な壊変モードを有していた。Bkは、以下の二つのルートを経由してPuへ到達した。(1)Bk()Am(EC)Pu, (2)Bk(EC)Cm()Pu。その後、PuはPuUThRaRnといった短時間の壊変を行った。今回観測した新核種Bkの半減期及び壊変エネルギーは=10s及び=7.95, 7.87、及び7.75MeVであった。Amの壊変は観測されなかったが、4つの自発核分裂事象を観測した。その半減期は、31sであった。
高山 玲央奈*; 大江 一弘*; 小森 有希子*; 藤沢 弘幸*; 栗山 亜依*; 菊谷 有希*; 菊永 英寿*; 笠松 良崇*; 吉村 崇*; 高橋 成人*; et al.
no journal, ,
本研究では、HDEHP(Di(2-ethylhexyl) phosphoric acid)を抽出剤として三価のアクチニド(Ac, Am, Cm, Cf, Es, Fm)並びにランタノイドの抽出定数()に関して系統的な比較を行った。Am, Cm, Cf, Es, Pmトレーサー並びにPmを除くランタニド混合溶液を用いてそれぞれのを決定した。また、大阪大学核物理研究センターのAVFサイクロトロンにおいてU(O, 4n)反応によって合成したFm(半減期30分)を用いて、そのを測定した。ランタノイドとアクチノイドのは直線的に増加せず、段階状のテトラド効果を示すことがわかった。また、Am, Cm, Cf並びにEsのはそれぞれイオン半径が同程度のランタノイド元素とほぼ同じ値を持つ一方で、Fmのはイオン半径の近いDyのより明らかに小さいことを見いだした。
橋本 和幸; 渡辺 智; 石岡 典子
no journal, ,
がん治療に有用な線放出核種であるLu(半減期6.73日)の製造研究(Yb(n, ) Yb(半減期1.91時間)Lu)では、逆相シリカゲルカラム法による抗体標識が可能な高純度無担体Luの分離・精製法の開発に成功している。しかし、YbOターゲットが3mg以上であると無担体Luを完全に分離することができないことがLu大量製造の課題である。そこで、逆相シリカゲルカラムの前に固相抽出分離カラムによる粗分離を追加した製造法の検討を行った。その結果、YbO量が10mg以下のときはLuフラクション中のYbO量は2mg以下であり、適用可能な最大ターゲット重量は約10mgであることがわかった。なお、YbO 10mgはJAEA JRR-3で14日間照射することにより3.2GBq(照射終了後、7日経過時)のLuが生成するターゲット量に相当するため、臨床応用に必要なGBqオーダーの製造が達成可能と考えられる。今後は、固相抽出分離カラムと逆相シリカゲルカラムとを組合せ、GBqオーダーの高純度無担体Luの製造法の確立を目指す。
栗原 雄一*; 野川 憲夫*; 橋本 和幸; 小池 裕也*; 森川 尚威*; 井尻 憲一*
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放射性レニウム(Re)は、がん治療に適したエネルギーの線及び核医学イメージングに適した線を同時に放出する優れた特性を持つ。がん細胞へ放射性レニウムを運ぶために抗体に標識する必要があるが、直接標識することは困難であり、抗体を標識するための中間体を放射性レニウムで標識する方法が一般的である。そこで、中間体として、MAG3錯体及びトリカルボニル錯体の合成条件の検討を行った。Re-MAG3の合成条件は、Tc-MAG3の合成条件に比べて、還元剤であるSnCL・2HOの量を多く必要とし、加熱時間も90Cで25分以上を要することがわかった。また、pHを1から12の範囲で収率を調べた結果、pHを中性に制御することで90%の収率を得られた。一方、Re-トリカルボニル錯体を市販のTc錯体合成用キット(IsoLink Kit)を用いて合成したところ、反応終了時のpHが中性であると収率が高くなった(約45%)。また、トリカルボニル錯体の他に副生成物の生成が認められた。合成条件の改善(試薬の量比・混合順序,反応温度・時間など)により、副生成物の量を抑え収率が向上すると考えられる。
栗原 雄一*; 野川 憲夫*; 橋本 和幸; 小池 裕也*; 森川 尚威*; 井尻 憲一*
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Reは、がん治療に適したエネルギーの線及び核医学イメージングに適した線を同時に放出する優れた特性を持ち、親核種であるW(半減期69.4日)の崩壊により生成する娘核種であるために高比放射能(無担体)であり、数か月間繰り返し入手することが可能である。しかしながら、親核種のWは比放射能が低く、アルミナジェネレータではカラム容積が大きくなる。そこで、小型の新規W/Reジェネレータの開発をタングステンの吸着容量がアルミナの数十倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCを用いて実施している。基礎的検討として、製造方法及び粒径の異なるPZC(化研製)に対してトレーサー量のWを用いた吸着実験を行った。その結果、W溶液のpHが7前後、90C、180分間反応させることにより、WのPZCへの吸着率は90%以上を示す場合がある一方、製造ロットが異なるPZCでは、その吸着率が40 - 80%とばらつくものもあり、PZC製造方法の違いにより、PZCの物性が異なることが示唆された。さらに、PZCジェネレータから、生理食塩水を用いたReの溶出率についても検討した。
Liang, X.; Li, Z.; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 永目 諭一郎
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106番元素シーボーギウム(Sg)に対してフッ化水素酸と硝酸の混合水溶液系での陰イオン交換挙動実験に関する研究を進めるため、同族元素であるWとMoを対象に同分離系における分配係数とその平衡到達時間を得た。Wに対するバッチ実験の結果から、常温での平衡到達時間は数日を要するが、溶液温度70Cでは平衡到達時間が大きく改善することが明らかになった。また、70CにおけるHF濃度に対するWとMoの分配係数変化は、10Mから1.0MのHF濃度範囲において、Moの分配係数は小さくほぼ一定であるのに対し、WはHF濃度に依存して変化することがわかった。このことは、両者の違いをもとにSgの分配係数を測定し比較することで、本水溶液系におけるSgのフッ化物イオン錯体形成に関する新たな情報を得る可能性を示している。
五十嵐 訓*; 末木 啓介*; 塚田 和明; 永目 諭一郎
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HSO水溶液系において超重元素ラザホージウムを対象に研究に進めてきたが、同族元素のZr及びHfでは迅速クロマトグラフ実験で得られる溶離が、分配係数から期待される溶離位置と一致しないこと、そしてそのクロマトグラフ挙動に元素依存があることがわかっている。そこで、本相違に関して定量的な議論を進めるため、Zr及びHfトレーサーを対象に0.1M HSO水溶液中における強陽イオン交換樹脂(H型)への分配係数と平衡到達の時間変化を1545Cの条件で得た。その結果、陽イオン交換の平衡到達時間は温度条件1545Cではほとんど変化せずほぼ7080秒を要することが明らかになった。また、硫酸水溶液中と硫酸/硝酸混合溶液([H]=1.0M)中での吸着速度もほぼ同じであることもわかった。したがって、本実験条件で迅速クロマトグラフ実験で得られる溶離曲線が、分配係数から期待される溶離位置よりも早く溶出する原因は、陽イオン交換の平衡到達速度の影響であることが明らかになった。
佐藤 望; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; Li, Z.; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮*; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.
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超重元素の第一イオン化ポテンシャル(IP)は、強い相対論効果を受けた価電子状態を議論するうえで重要な値であるが、超重元素は生成量が少なく短い寿命で壊変するため、原子番号100以上の元素に対してはいまだに測定されていない。103番元素ローレンシウム(Lr)は、5f7s7pで表される電子配置を持ち、最外殻電子の束縛エネルギーが小さいため、他のアクチノイド元素や同様の電子配置をとるランタノイド元素ルテチウムよりもIPが低くなることが理論から予想されている。本研究グループでは、LrのIPを表面電離効率比較法で測定するため、原子力機構においてオンライン質量分離装置(ISOL)に用いるガスジェット搬送装置結合型表面電離型イオン源の開発を行ってきた。本討論会では、装置開発の現状と、研究対象とするLr(半減期27秒)の合成実験について報告する。
羽場 宏光*; 大江 一弘*; 大関 和貴*; 笠松 良崇*; 加治 大哉*; 菊永 英寿*; 工藤 久昭*; 工藤 祐生*; 小森 有希子*; 佐藤 望; et al.
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理化学研究所グループでは、気体充填型反跳分離装置(GARIS)によって前段分離された超重元素を化学分析装置に導入するという、新たな実験システムの開発を行っている。本研究では、106番元素シーボーギウム(Sg)の化学実験対象核種SgをCm(Ne,5)反応によって合成し、GARISを用いて質量分離した後に、ガスジェット搬送装置を用いて低バックグラウンド環境下に搬送し、線測定を行った。その結果、2つの核異性体Sg(半減期6.7秒)及びSg(半減期15秒)の同定に成功し、既知の壊変様式の精度を大きく向上させることができた。また、Cm(Ne,5)反応によるSg合成の断面積は、ビームエネルギー118MeVの時それぞれ200pb及び170pbと見積もられた。